Unter seiner Leitung wurde Barcelona zwar zweimal Meister und gewann je einmal den spanischen Pokal. Im Supercup scheiterten die Katalanen zuletzt aber an Atletico Madrid.
Valverde ist erst der dritte Coach in der höchsten spanischen Liga, der als Tabellenführer seinen Posten räumen muss.
Nachfolger des 55-Jährigen wird Quique Setién, der zuletzt Betis Sevilla trainierte. Er hat einen Vertrag bis 2022 unterschrieben.
vrt/dpa/jp